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近日，合肥工业大学材料科学与工程学院锂/钠电池材料与安全技术团队在高性能锂离子电池硅基负极研究领域取得新进展，相关研究成果以“In-Situ Artificial Hybrid SEI Layer Enabled High Performance Prelithiated SiOxAnode for Lithium-Ion Batteries”为题发表在国际知名期刊Advanced Functional Materials上（Adv. Funct. Mater., 2023, 202303020.）。

氧化亚硅（SiOx）具有高理论比容量、合适的工作电位和低成本等优势，是下一代锂离子电池高容量负极材料的有力候选者。与纯硅材料相比，SiOx在长期循环中的体积变化可以被初始锂化过程中形成的硅酸盐和氧化锂所缓冲。但是这些不可逆的缓冲物质也消耗了电池中的活性Li+，导致首次库仑效率（ICE）下降。通过预锂化策略可以有效补偿初始循环中的锂损失，大幅提升ICE。然而，随着预锂化程度的加深，SiOx中生成的锂硅合金（LixSi）会对电极界面和电极结构的稳定性带来巨大挑战，从而影响电池的循环寿命。

该研究通过调控SiOx电极的预锂化深度，利用电极自身还原性在表面原位构建了Li3Sb/LiF人工SEI界面层，其有效抑制了SiOx颗粒在充放电过程中的体积变化并均匀化应力分布，避免颗粒破碎和电极结构崩塌。同时，基于理论计算和实验结果表明界面层具有较低的锂离子扩散能垒，能够增强Li+在电极/电解液界面的扩散动力学。界面优化改性后的SiOx负极半电池ICE高达94.5%，其在0.5 C循环200次后仍具有77.4%的容量保持率。其与高容量NCM811正极组装的全电池ICE达到86.0%，在0.5 C循环100圈后实现了86.6%的容量保持率。这项工作为合理设计SiOx的结构和表面特性以实现高能量和长循环的锂离子电池提供了新思路和新方法。

Li3Sb/LiF人工SEI界面层改性的SiOx负极

该项研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省杰出青年科学基金、安徽省重大专项和安徽省重点研发计划等资助，孙毅讲师为第一作者，硕士研究生张宽信为第二作者，项宏发教授为通讯作者，合肥工业大学为唯一通讯单位。

近年来，以项宏发教授为带头人的锂/钠电池材料与安全技术团队在高性能电极材料关键技术研发方向取得了一系列进展，相关研究成果先后发表在《Advanced Energy Materials》、《Small》、《Journal of Materials Science & Technology》、《Journal of Power Sources》和《Chemical Communications》等材料与能源类著名期刊上，在学术研究领域为我校材料物理和新能源材料与器件的专业建设与发展提供了有力支撑。

来源：合肥工业大学

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303020

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